直流电晕低温等离子体协同催化降解低浓度挥发性有机废气的研究
近年来,工业源排放的挥发性有机物(VOCs)所造成的大气污染问题日趋严重。低温等离子体(NTP)作为一种新型技术,由于投资费用低、操作简便、适用于多种低浓度大风量的VOCs的治理,而成为一个研究热点。本文采用直流针板电晕放电反应器,考察了NTP及NTP协同不同催化方式下的VOCs降解性能。<br>  首先,本文对NTP的放电特性对VOCs降解性能的影响进行了研究。实验结果表明,正电晕放电相较于负电晕放电,放电范围窄,但是流注发展速率快,对VOCs的降解率更高,当能量密度为324.9J/L时,甲苯降解率为58%。过程中会产生副产物,气相产物包括未降解完全的有机物小分子、...
近年来,工业源排放的挥发性有机物(VOCs)所造成的大气污染问题日趋严重。低温等离子体(NTP)作为一种新型技术,由于投资费用低、操作简便、适用于多种低浓度大风量的VOCs的治理,而成为一个研究热点。本文采用直流针板电晕放电反应器,考察了NTP及NTP协同不同催化方式下的VOCs降解性能。
  首先,本文对NTP的放电特性对VOCs降解性能的影响进行了研究。实验结果表明,正电晕放电相较于负电晕放电,放电范围窄,但是流注发展速率快,对VOCs的降解率更高,当能量密度为324.9J/L时,甲苯降解率为58%。过程中会产生副产物,气相产物包括未降解完全的有机物小分子、O3、CO、CO2等,电压U=19kV时O3浓度为230ppm,并且电极上会有黄褐色气溶胶沉积影响正常放电。
  其次,本文考察了NTP协同后置式催化处理VOCs的性能。研究结果显示,在催化剂的协同作用下,VOCs的去除率大幅度提高,同时副产物如O3等均得到有效控制。如5%CoOx/Al2O3在19kV时的甲苯降解率为98%,比单独的NTP处理效率提高了近2倍,并且几乎可以完全降解前段NTP残留的O3。但是后置催化剂容易被前段电晕放电产生的气溶胶等中间产物堵塞催化剂孔道、覆盖催化剂活性位而失活。
  再次,本文还采用了NTP协同原位催化的方式,考察了不同过渡金属氧化物负载泡沫Al2O3等载体的催化剂对VOCs的降解性能的影响。研究结果显示,这种原位协同方式不但可以高效降解VOCs,同时与后置催化方式相比可以延长催化剂的使用寿命并提高COx选择性。如催化剂采用1%MnOx-4%CoOx/Al2O3时,甲苯降解率可达98%,O3控制在20ppm左右,COx选择性提高到51%。此外,本文还采用了悬挂式原位催化方式提高了能量注入率,进一步提高了COx选择性,如催化剂1%MnOx-4%CoOx/SiC在U=26kV时的COx选择性为82.3%。
  最后,本文还展开了NTP协同两段复合式催化工艺对VOCs降解性能的研究。研究结果表明,该工艺与一段式催化协同方式相比,不但可以增强催化剂的耐久性,降低尾气中副产物的排放,同时还能进一步提高矿化率和COx选择性。其中前段催化剂以能够加强放电的铁电介质材料如Mn、Co、Ni等的氧化物和贵金属Ag等为优选,而后段则采用对O3分解效果好的Mn、Ce、Co等的氧化物为佳。此外,从降解率、矿化率、COx选择性以及能量产率等方面进行了NTP及NTP协同不同催化方式的工艺模式对VOCs的降解性能的比较,发现NTP协同悬挂式两段复合催化在26kV时的矿化率及COx选择性可以达到92%。这种模式可在低能量密度下达到高降解率、高能量产率和低副产物排放,如能量密度为50J/L时的甲苯降解率为80%,对应的能量产率为18.04g/kWh,且无O3排放。
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作者: 赵业红
学科专业: 环境工程
授予学位: 硕士
学位授予单位: 浙江大学
导师姓名: 刘越 王岳军
学位年度: 2016
语 种: chi
分类号: X513 X505
在线出版日期: 2016年8月9日