基于钨基载氧体制取合成气的实验研究
化学链甲烷重整技术是以化学链重整技术为基础,通过甲烷与载氧体发生还原反应制取合成气。合成气是一氧化碳和氢气的混合气,主要用于生物和化学加工以及工业甲醇的生产。工业上生成甲醇需要合成气的H2/CO为2,而现阶段生产合成气的常规方法为天然气蒸汽蒸气重整,天然气直接与水蒸气反应,产生的合成气H2/CO比值为3,需要经过氢气分离、提纯等复杂的后续操作才能得到用于工业生产甲醇的合成气。通过化学链甲烷重整技术可以直接制取比例为2的合成气,用甲烷还原高价金属氧化物,可以直接产生H2/CO比值为2的合成气,不但方便节能,且被还原的金属氧化物可以...
化学链甲烷重整技术是以化学链重整技术为基础,通过甲烷与载氧体发生还原反应制取合成气。合成气是一氧化碳和氢气的混合气,主要用于生物和化学加工以及工业甲醇的生产。工业上生成甲醇需要合成气的H2/CO为2,而现阶段生产合成气的常规方法为天然气蒸汽蒸气重整,天然气直接与水蒸气反应,产生的合成气H2/CO比值为3,需要经过氢气分离、提纯等复杂的后续操作才能得到用于工业生产甲醇的合成气。通过化学链甲烷重整技术可以直接制取比例为2的合成气,用甲烷还原高价金属氧化物,可以直接产生H2/CO比值为2的合成气,不但方便节能,且被还原的金属氧化物可以与水蒸气反应制取高纯氢气,实现循环使用的效果。
  本文通过实验的方式,探究钨基载氧体制取合成气的不同反应工况对实验的影响规律。基于吉布斯最小自由能原理,使用HSC Chemistry5.1热力学分析软件对元素周期表中的所有单金属氧化物与甲烷反应的理论可行性进行计算,最终选取WO3作为本实验的载氧体。
  通过反应温度、甲烷浓度、惰性载体种类、添加比例四个考察因素安排实验。用浸渍法将WO3前驱体偏钨酸铵浸渍在SiO2和Al2O3两种惰性载体上,通过干燥、煅烧等工序制备出添加比例为2∶8、4∶6、6∶4的三种样品,探究不同种类惰性载体和不同的添加比例对甲烷重整制取合成气的影响。此外,还考察了800-1000℃的五个不同温度及10%、15%、20%三种甲烷浓度对制取合成气实验的影响。
  对实验数据进行处理,并计算S-WO3和A-WO3载氧体的积碳率、WO3还原度、CO选择性、H2/CO为2的合成气产率、产氢率、有效时间比、总反应时间等七个考察指标,得出不同的实验工况对实验的影响规律,最终得出反应温度为950℃或1000℃、惰性载体添加比例为4∶6、甲烷浓度为15%的条件下,基于钨基载氧体制取合成气的效果最佳。
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作者: 张奎爽
学科专业: 热能工程
授予学位: 硕士
学位授予单位: 东北大学
导师姓名: 于庆波
学位年度: 2014
语 种: chi
分类号: TE665.3
在线出版日期: 2017年2月28日